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【用戶成果賞析】 深圳清華應(yīng)用TOF-SIMS研究鋰金屬電池電解質(zhì)中溶劑化機制

更新時間:2023-06-16點擊次數(shù):1668

鋰離子電池(LIBs)在歷經(jīng)幾十年的快速發(fā)展后,其能量密度已接近理論極限(300 Wh kg-1),這促使了鋰(Li)金屬化學(xué)的復(fù)興。實際上,由于鋰金屬電池(LMBs)存在脆弱的固體電解質(zhì)界面(SEI)和脫溶時效等因素,導(dǎo)致枝晶生長和與集流體分離的非活性Li(也稱為死鋰")的形成,使LMB的實際應(yīng)用一直停滯不前。

電解質(zhì)直接影響界面處鋰離子(Li+)的SEI化學(xué)和脫溶動力學(xué)。通常,會通過增加鹽/配位溶劑的比例,即高濃度電解質(zhì)(HCE)和局部高濃度電解質(zhì)的策略來生成富含無機物的SEI以用于快速穩(wěn)定的Li+傳輸,從而改善LMBs的電化學(xué)性能。然而,高成本和復(fù)雜的制備工藝使這一方案仍處于起步階段。近期,弱溶劑化電解質(zhì)(WSE)被認(rèn)為是調(diào)節(jié)溶劑化鞘層的一種經(jīng)濟(jì)有效的方法。溶劑分子與Li+離子的配位模式可能對Li+離子在溶劑中的配位具有重要意義,然而目前受到關(guān)注很少。

近日,清華大學(xué)李寶華教授聯(lián)合昆明理工大學(xué)王賢樹特聘教授等人提出了一種基于Li+和溶劑的雙/三齒螯合來調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)的電解質(zhì)設(shè)計策略,并結(jié)合DFT計算、FTIR、LSV、SEM、TEMX-ray CT、TOF-SIMSPHI Nano TOF II、XPSPHI VersaProbe 4等技術(shù)驗證了這一新策略的有效性。即新開發(fā)的雙(2-甲氧基乙氧基)甲烷溶劑具有多個氧配體點位,可以使更多的陰離子進(jìn)入Li+溶劑化鞘層,從而提高界面的化學(xué)穩(wěn)定和促進(jìn)快速脫溶。此外,該電解質(zhì)與高負(fù)載正極和鋰金屬負(fù)極還具有良好的相容性以及較寬的溫度適應(yīng)性。這種對電解質(zhì)工程的全新見解為實用的高性能鋰金屬電池提供了指導(dǎo)。該項研究以題為“Unique Tridentate Coordination Tailored Solvation Sheath Towards Highly Stable Lithium Metal Batteries"發(fā)表于國際期刊《Advanced Materials》。


1. 鋰金屬負(fù)極的界面化學(xué)。(a-d)C2H-和LiF2-TOF-SIMS 3D重建圖,展示了分別從具有(a,cLiFSI-DME和(bdLiFSI-BME電解質(zhì)的循環(huán)Li|| Li電池中回收的Li負(fù)極的SEI結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)。(ef)通過TOF-SIMS測量的C2H-和LiF2-相應(yīng)的深度曲線。在(giLiFSI-DME和(h,jLiFSI-BME電解質(zhì)中在Li金屬負(fù)極上形成的SEI層的(g,hC1s和(i,jF1s XPS深剖結(jié)果。(ki)在(kLiFSI-DME和(iLiFSI-BME電解質(zhì)中的Li沉積行為和SEI形成的示意圖。

為了分析與不同Li+溶劑化鞘相關(guān)的SEI層的化學(xué)成分分布和微觀結(jié)構(gòu),對循環(huán)50次后從Li||Li電池上拆下的Li箔進(jìn)行了TOF-SIMS表征(見圖1a~f)。結(jié)果表明SEI主要由碳酸鹽分解產(chǎn)生的有機物組成,此外,大量的LiFSI參與了負(fù)極|電解質(zhì)界面的形成。為進(jìn)一步驗證這一推斷,該項工作中還做了詳盡的XPS分析(見圖1g~j)。在LiFSI-DME電解質(zhì)中,形成的SEI主要由有機物種和少量無機物種組成。而在LiFSI-BME電解質(zhì)中形成的SEI中檢測到更多的無機成分(LiFLi2CO3),以及更薄的有機外層。通過TOF-SIM結(jié)合XPS,成功構(gòu)建了在LiFSI-DME(見圖1k)和(LiFSI-BME(見圖1i)電解質(zhì)中的Li沉積行為和SEI形成的示意圖,有助于解析鋰負(fù)極界面的形成過程。


參考文獻(xiàn)

[1] Wu, J., Gao, Z., Tian, Y., Zhao, Y., Lin, Y., Wang, K., Guo, H., Pan, Y., Wang, X., Kang, F., Tavajohi, N., Fan, X. and Li, B. (2023), Unique Tridentate Coordination Tailored Solvation Sheath Towards Highly Stable Lithium Metal Batteries. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2303347. DOI: 10.1002/adma.202303347.


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